Dopo questa fase di impostazione, ha inizio un decennio caratterizzato da grandi eventi. Nei primi anni Sessanta la Santa Sede guarda con grande interesse all'operato della Compagnia nella Sapienza: oltre ad averne testimonianza nelle relazioni ufficiali, riscontriamo una conferma tangibile nella visita del 14 marzo 1964 di Papa Paolo VI, colui che ancora Monsignor Montini, circa 15 anni prima, aveva presieduto alla cerimonia di dedicazione della Cappella Aeternae Sapientiae. Il Pontefice, primo Papa dopo l'Unità d'Italia a recarsi presso lo Studium Urbis, è accolto dal Rettore in Aula Magna. Con le sue parole Egli sottolinea l'impegno nella ricerca della verità condotto da Chiesa e Università, con la sola differenza degli "strumenti e metodologie" propri di ognuna. Questo intervento dà maggior senso all'iniziativa avviata dai Padri, in quello stesso anno accademico, in direzione di un approfondimento del rapporto tra scienza e fede. Paolo VI celebra poi in Cappella l'Eucarestia, invitando i giovani a essere "forti" e "fedeli" e a non smettere mai di condurre una "continua verifica interiore" del loro vissuto. Il fervore di questi anni è testimoniato, inoltre, dalla realizzazione di varie attività di stampo culturale anche al di fuori dello spazio fisico della Cappella: presso circoli giovanili, nei pensionati universitari, dovunque sia possibile, sempre nell'intento di raggiungere tutti e di favorire l'unità.